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O ator nasceu em Ribeirão Preto, em 1933. Antes de se tornar ator chegou a esudar química industrial e trabalhou como DJ, operador e locutor em uma rádio fundada por seu pai, em Olímpia, no interior paulista. Fez cerca de 50 trabalhos na televisão, entre novelas, especiais e minisséries, e participou de outras 27 produções no cinema. Sua última aparição na TV foi como o personagem Horácio na série Louco Por Elas, da Rede Globo, em 2012. No mesmo ano, foi lançado também o filme O Tempo e o Vento, no qual Paulo Goulart interpretou o Coronel Ricardo Amaral Neto. O ator também escreveu peças como o espetáculo Mãos ao Alto, São Paulo!, dirigido por Roberto Lage em 1980.
Goulart era casado, desde 26 de fevereiro de 1954, com a também atriz Nicette Bruno. O ator deixa a esposa e os filhos também artistas: Beth Goulart e Bárbara Bruno, atrizes, Paulo Goulart Filho, ator e dançarino.
